电还原合成氨既清洁又环保

电还原合成氨既清洁又环保
2024年04月18日 19:17 媒体滚动

转自:中国科技网

科技日报记者 吴长锋

记者18日从中国科学技术大学获悉,该校合肥微尺度物质科学国家研究中心和化学物理系曾杰教授团队,提出了一种巯基苯甲酸配体修饰提升催化剂电化学合成氨性能的策略。相关成果日前发表在《精准化学》期刊上,并入选当期封面。

氨作为最基本的化工产品之一,在工农业领域有着重要应用。目前工业合成氨主要采用哈伯法,需要高温(400-500℃)、高压(150-300 bar)的极端反应条件,不仅消耗大量能源,同时也排放大量二氧化碳。利用硝酸根作为氮源电化学合成氨是一种清洁环保的合成氨方法,同时有助于含硝污水的处理。目前,已有研究发现贵金属催化剂对于硝酸根电还原具有较高催化活性,然而贵金属本身对含氮中间体的吸附较弱,因此需要对催化中心的电子结构进行有效调控,从而增强贵金属催化剂的本征活性。

基于此,研究人员通过配体修饰的方式,采用邻、间、对三种巯基苯甲酸同分异构体修饰在金纳米颗粒表面,实现了高效硝酸盐电还原合成氨。研究人员首先通过液相还原法得到了纳米级尺寸的金溶胶,并负载在碳黑上,然后将巯基苯甲酸分子锚定在金/碳催化剂表面。实验结果表明,不同取代基位置的巯基苯甲酸配体与金催化剂之间的相互作用强弱不同,从而影响了催化剂表面的电子结构。机理研究表明巯基苯甲酸配体修饰后的金催化剂表面对硝酸根的吸附更强,促进了硝酸根还原动力学,从而提升了产氨性能。

(中国科大供图)

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