由于荧光辐射的非相干性，传统的光学器件难以实现荧光的定向辐射控制。
纳米光子学器件比如超构表面等，能在微纳尺度之下操控光波波前。其与有源发光材料的集成，为研究光与物质相互作用提供了全新的平台。
目前，基于超构表面的荧光辐射控制研究，大多局限于光谱调控或静态的荧光辐射控制，针对动态定向荧光辐射的控制尚处于探索阶段。
基于这一研究背景，武汉大学李仲阳教授团队聚焦于构造基于集成碳量子点的水凝胶微纳光栅器件，以实现具有动态可切换能力的单向荧光辐射操控。
具体来说，课题组将量子点与水凝胶微纳光栅集成，从而让有源器件能够有效地将波导模式荧光定向提取到自由空间中。
通过调整泵浦光的激发位置，可以操控波导模式荧光的波矢传播方向，从而实现单向荧光辐射。
进一步地，他们利用水凝胶材料湿度响应的膨胀特性，通过控制外部环境湿度，让水凝胶微纳光栅的形貌发生变化，借此调整光栅的衍射效率，从而实现单向荧光辐射能量的主动控制。
总的来说，该工作为纳米光子学器件实现主动式荧光辐射控制提供了新的范例，在发光材料和集成化可调控光学器件等领域具有科学价值和应用潜力。
图 | 量子点集成的水凝胶微光栅实现荧光辐射操控和可切换单向荧光辐射（来源：Nature Communications）图 | 相关论文（来源：Nature Communications）
武汉大学博士生代尘杰是第一作者，李仲阳教授和香港大学张霜教授担任共同通讯作者。
图 | 研究人员（来源：课题组）研究初期，该团队主要基于相干光源的超构表面器件开展课题。其中的一个特色方向就是利用水凝胶材料的湿度响应特性，实现动态印刷和彩色全息显示。
起初，他们将工作方向聚焦于微纳结构设计和光学信息编码。但是，关于量子点荧光辐射的特性上，课题组仍然缺少一些先验知识。
在研究水凝胶-量子点集成之后的发光性能时，他们通过将购置的碳量子点水溶液直接与水凝胶溶液进行混合配比，旋涂后制备成薄膜结构。
在泵浦光激发之下，无论如何都难以测到荧光强度，他们一度认为购置的量子点存在质量问题。
于是代尘杰通过请教化学专业的同学，了解到量子点荧光存在浓度猝灭，因此购买的量子点溶液浓度过高，需要进行稀释。
后来，他们将稀释后的碳量子点水溶液与水凝胶溶液进行混合，成功测量到了量子点集成的水凝胶薄膜发光。
俗话说隔行如隔山，有时候自己所不了解的问题，可能只是其他领域的一个常识。“因此多领域之间的互相交流，能够更快地解决问题，并且有利于找到学科之间真正有创新的课题。”代尘杰表示。
此外，在定向荧光辐射的测量过程中，他们注意到几次测量的荧光辐射级次对比度不同，这一现象最开始让人感觉比较反直觉，因为光栅的衍射级次效率是由结构决定的。
通过多次测量检查后他们发现，泵浦光的照射位置会影响荧光辐射级次的分布。随后课题组恍然大悟：原来是泵浦光照射位置，改变了经过光栅的波导模式荧光的波矢方向。
当泵浦光正好完全照明在光栅上方时，被激发之后的波导模式荧光，沿着正负方向经过光栅结构，因此具有两个衍射级次。
而当泵浦光照明在光栅的一侧时，只有单一方向的荧光被光栅提取，故能表现为单向的荧光辐射。
通过深挖实验中反直觉的现象，该团队对其中的光学原理理解得更加深刻，同时也提供了一个操控荧光单向辐射的自由度。
由此可见在实验中，面对存在问题的数据，更要是仔细分析，或许能够挖掘出更有价值、更有趣的科学发现，为最终的成果锦上添花。
整体来看，本次工作主要聚焦于荧光辐射方向的动态操控。目前，领域内大多数的有源超构表面工作，实现聚焦于荧光偏折功能的实现。
而在后续，课题组有望对超构表面微纳结构进行图案化编码设计，实现多维的荧光图像显示以及信息加密、存储等功能。
比如，在近期另一项工作中[2]，该团队探索了周期性单元结构，对于光致荧光定向辐射和泵浦光定向散射的控制机理。
同时，他们也实现了针对光致荧光和泵浦光的分别独立图案化的编码控制，并发现可以利用 x 和 y 方向固有的正交性，拓展其波矢方向的复用自由度。
通过此，他们造出一种发光超构表面器件，其能同时实现四通道的泵浦光和荧光的超构图案化显示功能，有望在多功能复用显示、光学信息存储加密等方面发挥作用。
除此之外，通过联合多物理机理、以及发光材料集成的超构表面，他们预计将能发展出功能更丰富、集成度更高的有源微纳光学器件。
参考资料：
1.Dai, C., Wan, S., Li, Z.et al. Switchable unidirectional emissions from hydrogel gratings with integrated carbon quantum dots. Nat Commun 15, 845 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-45284-1
2.Shuai Wan, Zhe Li, Chenjie Dai, Yangyang Shi, Zhongyang Li. Multi-Dimensional Light-Emitting META-Display: Photoluminescence and Pumping Light Multiplexing. Advanced Materials(2023). https://doi.org/10.1002/adma.202310294
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