1T’-MoS2纳米片在电催化固氮领域的应用

1T’-MoS2纳米片在电催化固氮领域的应用
2022年03月16日 16:28 中钨在线

为了进一步提高氮气(N2)转化为氨气(NH3)的效率,研究者就制备出了一种高效的非贵金属固氮电催化剂——1T'-MoS2/Ti3C2(二硫化钼/碳化钛)复合材料。与纯1T'-MoS2和纯Ti3C2 MXene相比,它具有更为优异的选择性和化学稳定性,这对推行绿色、可持续的NH3生产策略具有重要意义。

在电化学氮还原反应(NRR,N2+3H2O→2NH3+3/2 O2)中,只需要水、N2、电和催化剂就可以用来生产NH3。在电催化固氮领域,一些基于钼的催化剂已被认为是N2活化的有前景的候选。其中,MoS2具有与天然固氮酶相似的结构。然而,大多数报道的MoS2都属于2H相。与对NRR有活性的半开放边缘结构不同,2H-MoS2的基面是硫改性结构,催化活性较差。与2H-MoS2相比,金属1T-MoS2具有更多的暴露活性位点和更好的导电性,因此更适合应用于电催化固氮领域中。作为1T-MoS2的衍生物,半金属1T'-MoS2不仅保留了1T-MoS2优异的导电性和大量暴露的基/边活性位点,而且还具有良好的稳定性,不过它的NRR特性尚未研究。

鉴于此,研究者就通过一步水热法在Ti3C2 MXene表面负载半金属1T'相MoS2作为新型的固氮电催化剂。在0.1M Na2SO4溶液中,1T'-MoS2/Ti3C2复合材料在-0.95 V vs. RHE(可逆氢电极)时实现了31.96 µg h-1 mg-1cat.的高氨产率,在-0.70 V vs. RHE时达到了30.75%的法拉第效率。

研究表明,1T'-MoS2/Ti3C2复合材料的最佳NRR性能可归因于以下原因:第一,半金属1T'-MoS2具有导电性并具有丰富的基/边活性位点,因此均匀分布1T'-MoS2/Ti3C2复合材料上的1T'-MoS2纳米片可以为NRR提供大量活性位点。第二,Ti3C2 MXene作为基材,由于其良好的导电性,可以加快电子的传输,进而实现更高的NH3产率。第三,少量TiO2半导体相的存在可以抑制更高的电位,可以获得更高的法拉第效率。

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